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1933年12月任红1军团参谋长。
1934年10月中央红军主力开始长征，左权随先头部队指挥作战。5月，在强渡大渡河的作战中，左权率部先是在崎岖的小路中轻装疾行，出敌不意地直取小相岭隘口，攻下越西县城。之后一天急行140华里越过晒经关，他率军攻占了大树堡渡口，以佯渡之态势转移了国军对安顺场方向的注意，成功地掩护了红1师从安顺场渡过大渡河。最终中央红军主力全部通过泸定桥，甩掉了尾追不舍的国民党中央军。
1936年10月红军三大主力胜利会师。11月中旬，在山城堡，左权、聂荣臻指挥红1军团与红15军团一部完成了对胡宗南78师的包围。21日发起总攻，经过一昼夜激战，歼敌2个团。刘伯承说：“左权同志部署作战是细致周密的。1936年双十二事变前夜的陕北山城堡战斗，就是一个范例。”[3]
抗日战争
1938年春，八路军总部决定歼灭日军一部，左权建议先攻打苫米地旅团。他决定利用长乐滩的地形优势，兵力分作三部分，布成口袋状。待日军全部进入口袋之后，左权一声令下——“打”，日军队伍被斩成数段。最后被八路军用火力和肉搏消灭。旅团长苫米地亲自率精锐前来救援，左权又安排部队截击，使其逃走。长乐之战歼敌2000多人，缴获大批辎重。
1938年12月任八路军前方指挥部参谋长。
1939年年底到1940年初，蒋介石发动了第一次**高潮。国民党第97军军长朱怀冰与冀察战区鹿钟麟、石友三部纠集在一起，在日军的配合下，猛扑太行抗日根据地。3月上旬，身兼八路军第2纵队司令的左权，指挥部队在平汉路东西两侧发起自卫反击战，经4天4夜激战，击溃了石友三进犯军的进攻，全歼朱怀冰等部10个团，保住了太行抗日根据地。
1939年4月与刘志兰结婚。
1940年8月20日至12月5日，八路军发动了百团大战。这次战役的总指挥所设在武乡县王家峪村。左权协助彭德怀全力投入作战指挥。
1941年11月日军第36师团及独立混成旅团各一部7000余人向黄崖洞进攻，负责保卫黄崖洞的是八路军总部特务团，左权要求该团在保卫战中“一定要抓住一个’稳‘字，坚持不骄不躁，不惶不恐，以守为攻，以静制动的原则”。11日凌晨战斗打响。21日乘胜追击的八路军收复了黎城，胜利地结束了黄崖洞保卫战，此仗日伪军损失2000余人，双方伤亡之比为6：1。中央军委认为：“这次保卫战是最成功的一次，不仅我受到损失少，同时给了日军数倍杀伤，应作为1941年以来反‘扫荡’的模范战斗。”
1942年5月日本军队出动大兵团突袭八路军前敌指挥部，左权负责断后，同年5月25日在山西辽县（现左权县）的十字岭突围战斗中被炮弹击中头部牺牲。[3]1942年10月10日，公葬左权的仪式在涉县举行，八路军副总司令彭德怀亲笔撰写并手书了《左权同志碑铭》。
主要贡献
1939年至1941年，左权撰写了《论坚持华北抗战》《埋伏战术》《袭击战术》《战术问题》《论军事思想的原理》等40多篇文章。另外，1942年左权与刘伯承合译的《苏联工农红军的步兵战斗条令》被第十八集团军（即第八路军）总司令部列为步兵战术教育的基本教材。[4]
军事
百团大战的第三阶段，左权协助彭德怀指挥了关家垴战斗，挫败了日军第36师团冈崎大队，总共500余人，除60余人外，其余均被歼。此次战役为以后黄崖洞保卫战的胜利奠定了基础。
左权融合了1925年-1927年大革命时代，内战时代及苏联红军最先进的战术，为中国著名游击战术创造人之一。他对于坚持华北敌后抗战，有其永不可灭的功绩。（《人民日报》1950年10月20日）[5]
人物轶事
机智过人
1930年春，左权与刘伯承等从东北边境回国。左权与好友刘伯承相约在过境不远的一个小车站上见面。按照约定，左权来到车站，看到刘伯承后面跟着一个日本密探。他巧妙地用俄语约定到前面的杂货店等他。待跟踪刘伯承的密探接近时，左权突然急转身将这个家伙撞倒，然后飞快跑进旁边的巷子。刘伯承也得以脱身闪进杂货店。两人顺利到达了上海。[6]
难忘亲情
百团大战前夕，左权一直忙于战斗准备和部署工作，但仍抽空去看望了刘志兰母女。妻子抱怨他长时间不来看望，左权便自己拿起炕头上的脏尿布到河边洗干净、晾好，又端起碗给孩子喂米汤。待妻子气消后，他才耐心地解释目前的时局和前线情况，使妻子破涕为笑。他为妻子安排好去延安的事宜后便返回前线。此后，在百忙当中他常给妻子写信，对自己未尽到丈夫和父亲的职责，请求妻子原谅。刘志兰在左权牺牲后曾带着深情写道：“想到你那眷眷的难忘的心，使我负疚更深。”
左权回国，他丰富的学识和引经据典，由浅入深的教学方法，深受军校学员欢迎。在野外教学时，他一面拿着地形图，一面指着地形地貌实地讲解，使学员们理解得快。印象深，有一次上课讲射击原理，说到弹道的弧形原理时，不少学员理解不了，总觉得子弹打出去应该是一条”直道道“。左权便举例子：“你们都看过顽童撒尿吧，他那个‘弹道’是一条直线呢，还是弧形的呢？“通俗的例子把学员们逗得哈哈大笑，疑难问题也就迎刃而解。
长征时期毛泽东称赞左权是“神枪手”。[6]
长征时期朱德称左权是“模范军人”，是”钢铁般坚强、狮虎般勇猛”的优秀将领“。